Bahan dua diménsi, sapertos graphene, pikaresepeun pikeun aplikasi semikonduktor konvensional sareng aplikasi anu nembé muncul dina éléktronika fléksibel. Nanging, kakuatan tarik graphene anu luhur nyababkeun retakan dina galur anu handap, janten hésé pikeun ngamangpaatkeun sipat éléktronik anu luar biasa dina éléktronika anu tiasa diulur. Pikeun ngaktipkeun kinerja konduktor graphene transparan anu gumantung kana galur anu saé, kami nyiptakeun nanoscroll graphene di antara lapisan graphene anu ditumpuk, disebut gulungan graphene/graphene multilayer (MGG). Dina galur, sababaraha gulungan ngahubungkeun domain graphene anu terfragmentasi pikeun ngajaga jaringan perkolasi anu ngamungkinkeun konduktivitas anu saé dina galur anu luhur. MGG trilayer anu dirojong dina elastomer nahan 65% tina konduktansi aslina dina galur 100%, anu tegak lurus kana arah aliran arus, sedengkeun pilem trilayer graphene tanpa nanoscroll ngan ukur nahan 25% tina konduktansi awalna. Transistor sadaya-karbon anu tiasa diulur anu didamel nganggo MGG salaku éléktroda nunjukkeun transmitansi >90% sareng nahan 60% tina kaluaran arus aslina dina galur 120% (sajajar sareng arah transportasi muatan). Transistor sadaya-karbon anu tiasa diulur sareng transparan ieu tiasa ngamungkinkeun optoéléktronik anu tiasa diulur anu canggih.
Éléktronika transparan anu tiasa diulur mangrupikeun widang anu terus berkembang anu gaduh aplikasi penting dina sistem biointegrasi canggih (1, 2) ogé poténsi pikeun ngahijikeun sareng optoéléktronika anu tiasa diulur (3, 4) pikeun ngahasilkeun robotika lemes sareng tampilan anu canggih. Graphene nunjukkeun sipat anu dipikahoyong pisan tina ketebalan atom, transparansi anu luhur, sareng konduktivitas anu luhur, tapi implementasina dina aplikasi anu tiasa diulur parantos dihambat ku kacenderunganana pikeun retak dina galur leutik. Ngatasi watesan mékanis graphene tiasa ngaktipkeun fungsi anyar dina alat transparan anu tiasa diulur.
Sipat unik graphene ngajantenkeun éta calon anu kuat pikeun generasi éléktroda konduktif transparan salajengna (5, 6). Dibandingkeun sareng konduktor transparan anu paling umum dianggo, indium tin oxide [ITO; 100 ohm/square (sq) dina transparansi 90%], monolayer graphene anu dipelak ku déposisi uap kimia (CVD) ngagaduhan kombinasi anu sami tina résistansi lambaran (125 ohm/sq) sareng transparansi (97,4%) (5). Salaku tambahan, pilem graphene ngagaduhan kalenturan anu luar biasa dibandingkeun sareng ITO (7). Salaku conto, dina substrat plastik, konduktansina tiasa dijaga bahkan pikeun radius lentur kelengkungan sakedik 0,8 mm (8). Pikeun ningkatkeun kinerja listrikna salaku konduktor fléksibel transparan, karya sateuacana parantos ngembangkeun bahan hibrida graphene kalayan kawat nano pérak hiji diménsi (1D) atanapi tabung nano karbon (CNT) (9–11). Salian ti éta, graphene parantos dianggo salaku éléktroda pikeun semikonduktor heterostruktural diménsi campuran (sapertos Si bulk 2D, kawat nano/nanotube 1D, sareng titik kuantum 0D) (12), transistor fléksibel, sél surya, sareng dioda pemancar cahaya (LED) (13–23).
Sanaos graphene parantos nunjukkeun hasil anu ngajangjikeun pikeun éléktronika anu fleksibel, aplikasi na dina éléktronika anu tiasa diulur diwatesan ku sipat mékanisna (17, 24, 25); graphene gaduh kaku dina pesawat 340 N/m sareng modulus Young 0,5 TPa (26). Jaringan karbon-karbon anu kuat henteu nyayogikeun mékanisme disipasi énergi pikeun galur anu diterapkeun sareng ku kituna gampang retak dina galur kirang ti 5%. Salaku conto, graphene CVD anu ditransfer kana substrat elastis polidimetilsiloxane (PDMS) ngan ukur tiasa ngajaga konduktivitasna dina galur kirang ti 6% (8). Itungan téoritis nunjukkeun yén crumpling sareng interplay antara lapisan anu béda kedah ngirangan kaku (26). Ku cara numpuk graphene kana sababaraha lapisan, dilaporkeun yén graphene bi- atanapi trilayer ieu tiasa diulur dugi ka galur 30%, nunjukkeun parobahan résistansi 13 kali langkung alit tibatan graphene monolayer (27). Nanging, kamampuan manteng ieu masih jauh langkung handap tibatan konduktor manteng anu canggih (28, 29).
Transistor penting dina aplikasi anu tiasa diulur sabab ngamungkinkeun pamacaan sensor sareng analisis sinyal anu canggih (30, 31). Transistor dina PDMS kalayan graphene multilayer salaku éléktroda sumber/saluran sareng bahan saluran tiasa ngajaga fungsi listrik dugi ka 5% galur (32), anu sacara signifikan di handap nilai minimum anu diperyogikeun (~50%) pikeun sensor pangawas kaséhatan anu tiasa dianggo sareng kulit éléktronik (33, 34). Anyar-anyar ieu, pendekatan kirigami graphene parantos dijelajah, sareng transistor anu dijaga ku éléktrolit cair tiasa diulur dugi ka 240% (35). Nanging, metode ieu meryogikeun graphene anu ditunda, anu ngahesekeun prosés fabrikasi.
Di dieu, urang ngahontal alat graphene anu tiasa diulur pisan ku cara nyelapkeun gulungan graphene (panjangna ~1 dugi ka 20 μm, lébarna ~0,1 dugi ka 1 μm, sareng jangkungna ~10 dugi ka 100 nm) di antara lapisan graphene. Kami ngaduga yén gulungan graphene ieu tiasa nyayogikeun jalur konduktif pikeun ngahubungkeun retakan dina lambaran graphene, sahingga ngajaga konduktivitas anu luhur dina galur. Gulungan graphene henteu meryogikeun sintésis atanapi prosés tambahan; éta kabentuk sacara alami nalika prosedur transfer baseuh. Ku ngagunakeun gulungan G/G (graphene/graphene) multilayer (MGG) éléktroda anu tiasa diulur graphene (sumber/saluran sareng gerbang) sareng CNT semikonduktor, urang tiasa nunjukkeun transistor sadaya-karbon anu transparan pisan sareng tiasa diulur pisan, anu tiasa diulur dugi ka galur 120% (sajajar sareng arah transportasi muatan) sareng nahan 60% tina kaluaran arus aslina. Ieu mangrupikeun transistor berbasis karbon transparan anu paling tiasa diulur dugi ka ayeuna, sareng éta nyayogikeun arus anu cekap pikeun ngajalankeun LED anorganik.
Pikeun ngaktipkeun éléktroda graphene anu transparan sareng tiasa diulur dina daérah anu lega, kami milih graphene anu dipelak dina CVD dina foil Cu. Foil Cu digantungkeun di tengah tabung kuarsa CVD pikeun ngamungkinkeun kamekaran graphene dina dua sisi, ngabentuk struktur G/Cu/G. Pikeun mindahkeun graphene, mimitina kami ngalapis lapisan ipis poli(metil metakrilat) (PMMA) pikeun ngajaga hiji sisi graphene, anu kami sebut graphene sisi luhur (sabalikna pikeun sisi anu sanés tina graphene), sareng salajengna, sakumna pilem (PMMA/graphene luhur/Cu/graphene handap) direndem dina larutan (NH4)2S2O8 pikeun ngetch kaluar foil Cu. Graphene sisi handap tanpa lapisan PMMA pasti bakal ngagaduhan retakan sareng cacad anu ngamungkinkeun etchant nembus (36, 37). Sakumaha anu dipidangkeun dina Gambar 1A, dina pangaruh tegangan permukaan, domain graphene anu dileupaskeun digulung janten gulungan sareng salajengna napel kana pilem G/PMMA luhur anu sésana. Gulungan top-G/G bisa dipindahkeun kana substrat naon waé, sapertos SiO2/Si, gelas, atanapi polimér lemes. Ngulang prosés transfer ieu sababaraha kali kana substrat anu sami bakal ngahasilkeun struktur MGG.
(A) Ilustrasi skematis tina prosedur fabrikasi pikeun MGG salaku éléktroda anu tiasa diulur. Salila transfer graphene, graphene sisi tukang dina foil Cu dipegatkeun dina wates sareng cacad, digulung kana bentuk anu teu tangtu, sareng dipasang pageuh kana pilem luhur, ngabentuk nanoscrolls. Kartun kaopat ngagambarkeun struktur MGG anu ditumpuk. (B sareng C) Karakterisasi TEM résolusi luhur tina monolayer MGG, fokus kana monolayer graphene (B) sareng daérah gulungan (C), masing-masing. Sisipan (B) nyaéta gambar pembesaran rendah anu nunjukkeun morfologi sakabéh monolayer MGG dina grid TEM. Sisipan (C) nyaéta profil inténsitas anu dicandak sapanjang kotak pasagi panjang anu dituduhkeun dina gambar, dimana jarak antara bidang atom nyaéta 0,34 sareng 0,41 nm. (D) Spéktrum EEL ujung-K karbon kalayan puncak grafit π* sareng σ* anu ditandaan. (E) Gambar AFM sectional tina monolayer G/G gulungan kalayan profil jangkungna sapanjang garis titik-titik konéng. (F ka I) Mikroskopi optik sareng gambar AFM tina trilayer G tanpa (F sareng H) sareng nganggo gulungan (G sareng I) dina substrat SiO2/Si kandel 300 nm. Gulungan sareng kerutan anu representatif dilabélan pikeun nyorot bédana.
Pikeun mastikeun yén gulungan-gulungan éta téh graphene anu digulung sacara alami, kami ngalaksanakeun studi spéktroskopi mikroskop éléktron transmisi (TEM) résolusi luhur sareng studi spéktroskopi leungitna énergi éléktron (EEL) dina struktur gulungan luhur-G/G monolayer. Gambar 1B nunjukkeun struktur heksagonal tina graphene monolayer, sareng sisipanna nyaéta morfologi sakabéh pilem anu katutupan dina liang karbon tunggal tina grid TEM. Grafene monolayer ngawengku kalolobaan grid, sareng sababaraha serpihan graphene nalika aya sababaraha tumpukan cincin heksagonal muncul (Gambar 1B). Ku cara ngazum kana hiji gulungan individu (Gambar 1C), kami niténan sajumlah ageung pinggiran kisi graphene, kalayan jarak kisi dina kisaran 0,34 dugi ka 0,41 nm. Pangukuran ieu nunjukkeun yén serpihan digulung sacara acak sareng sanés grafit anu sampurna, anu gaduh jarak kisi 0,34 nm dina susunan lapisan "ABAB". Gambar 1D nunjukkeun spéktrum EEL K-edge karbon, dimana puncak dina 285 eV asalna tina orbital π* sareng anu sanésna di sakitar 290 eV disababkeun ku transisi orbital σ*. Bisa katingali yén beungkeutan sp2 dominan dina struktur ieu, ngabuktikeun yén gulungan-gulungan éta téh grafit pisan.
Gambar mikroskop optik sareng mikroskop gaya atom (AFM) masihan wawasan ngeunaan distribusi nanoscroll graphene dina MGG (Gambar 1, E dugi ka G, sareng gambar S1 sareng S2). Gulungan-gulungan éta disebarkeun sacara acak di luhur permukaan, sareng kapadetan dina bidangna ningkat sacara proporsional sareng jumlah lapisan anu ditumpuk. Seueur gulungan anu kusut kana simpul sareng nunjukkeun jangkungna anu henteu seragam dina kisaran 10 dugi ka 100 nm. Panjangna 1 dugi ka 20 μm sareng lébar 0,1 dugi ka 1 μm, gumantung kana ukuran serpihan graphene awalna. Sakumaha anu dipidangkeun dina Gambar 1 (H sareng I), gulungan éta gaduh ukuran anu langkung ageung tibatan kerutan, anu ngarah kana antarmuka anu langkung kasar di antara lapisan graphene.
Pikeun ngukur sipat listrik, urang ngapola pilem graphene kalayan atanapi tanpa struktur gulungan sareng lapisan anu disusun kana strip lébar 300 μm sareng panjang 2000 μm nganggo fotolitografi. Résistansi dua probe salaku fungsi galur diukur dina kaayaan lingkungan. Ayana gulungan ngirangan résistansi pikeun graphene monolayer ku 80% kalayan ngan ukur panurunan 2,2% dina transmitansi (gambar S4). Ieu mastikeun yén nanoscrolls, anu gaduh kapadetan arus anu luhur dugi ka 5 × 107 A/cm2 (38, 39), ngadamel kontribusi listrik anu positip pisan pikeun MGG. Di antara sadaya graphene sareng MGG polos mono-, bi-, sareng trilayer, trilayer MGG gaduh konduktansi anu pangsaéna kalayan transparansi ampir 90%. Pikeun ngabandingkeun sareng sumber graphene anu sanés anu dilaporkeun dina literatur, kami ogé ngukur résistansi lambaran opat-probe (gambar S5) sareng ngadaptarkeunana salaku fungsi transmitansi dina 550 nm (gambar S6) dina Gambar 2A. MGG nunjukkeun konduktivitas sareng transparansi anu sami atanapi langkung luhur tibatan graphene polos multilayer anu ditumpuk sacara jieunan sareng graphene oxide (RGO) anu dikirangan (6, 8, 18). Catet yén résistansi lambaran graphene polos multilayer anu ditumpuk sacara jieunan tina literatur rada langkung luhur tibatan MGG kami, sigana kusabab kaayaan pertumbuhan sareng metode transfer anu henteu dioptimalkeun.
(A) Résistansi lambaran opat-probe versus transmitansi dina 550 nm pikeun sababaraha jinis graphene, dimana kotak hideung nunjukkeun MGG mono-, bi-, sareng trilayer; bunderan beureum sareng segitiga biru pakait sareng graphene polos multilayer anu dipelak dina Cu sareng Ni tina panilitian Li et al. (6) sareng Kim et al. (8), masing-masing, sareng salajengna ditransfer kana SiO2/Si atanapi kuarsa; sareng segitiga héjo mangrupikeun nilai pikeun RGO dina derajat pangurangan anu béda tina panilitian Bonaccorso et al. (18). (B sareng C) Parobahan résistansi anu dinormalisasi tina MGG mono-, bi- sareng trilayer sareng G salaku fungsi galur tegak lurus (B) sareng paralel (C) kana arah aliran arus. (D) Parobahan résistansi anu dinormalisasi tina bilayer G (beureum) sareng MGG (hideung) dina beban galur siklik dugi ka 50% galur tegak lurus. (E) Parobahan résistansi anu dinormalisasi tina trilayer G (beureum) sareng MGG (hideung) dina beban galur siklik dugi ka 90% galur paralel. (F) Parobahan kapasitansi anu dinormalisasi tina mono-, bi- sareng trilayer G sareng bi- sareng trilayer MGG salaku fungsi galur. Sisipanna nyaéta struktur kapasitor, dimana substrat polimér nyaéta SEBS sareng lapisan dielektrik polimér nyaéta SEBS kandel 2-μm.
Pikeun meunteun kinerja MGG anu gumantung kana galur, urang mindahkeun graphene kana substrat elastomer termoplastik stirena-etilena-butadiena-stirena (SEBS) (rubakna ~2 cm sareng panjangna ~5 cm), sareng konduktivitas diukur nalika substrat diulur (tingali Bahan sareng Métode) duanana tegak lurus sareng sajajar sareng arah aliran arus (Gambar 2, B sareng C). Paripolah listrik anu gumantung kana galur ningkat kalayan dilebetkeunna nanoscrolls sareng ningkatna jumlah lapisan graphene. Salaku conto, nalika galur tegak lurus kana aliran arus, pikeun graphene monolayer, panambahan gulungan ningkatkeun galur dina karusakan listrik ti 5 dugi ka 70%. Toleransi galur tina graphene trilayer ogé ningkat sacara signifikan dibandingkeun sareng graphene monolayer. Kalayan nanoscrolls, dina galur tegak lurus 100%, résistansi struktur MGG trilayer ngan ukur ningkat 50%, dibandingkeun sareng 300% pikeun graphene trilayer tanpa gulungan. Parobahan résistansi dina beban galur siklik ditalungtik. Pikeun babandingan (Gambar 2D), résistansi pilem graphene bilayer polos ningkat sakitar 7,5 kali saatos ~700 siklus dina galur tegak lurus 50% sareng teras ningkat kalayan galur dina unggal siklus. Di sisi anu sanés, résistansi MGG bilayer ngan ukur ningkat sakitar 2,5 kali saatos ~700 siklus. Nerapkeun galur dugi ka 90% sapanjang arah paralel, résistansi graphene trilayer ningkat ~100 kali saatos 1000 siklus, sedengkeun éta ngan ukur ~8 kali dina MGG trilayer (Gambar 2E). Hasil siklus dipidangkeun dina gambar S7. Kanaékan résistansi anu relatif langkung gancang sapanjang arah galur paralel kusabab orientasi retakan tegak lurus kana arah aliran arus. Deviasi résistansi salami galur ngamuat sareng ngabongkar kusabab pamulihan viskoelastis substrat elastomer SEBS. Résistansi strip MGG anu langkung stabil salami siklus disababkeun ku ayana gulungan ageung anu tiasa ngahubungkeun bagian anu retak tina graphene (sakumaha anu dititénan ku AFM), ngabantosan ngajaga jalur perkolasi. Fenomena ngajaga konduktivitas ku jalur perkolasi ieu parantos dilaporkeun sateuacanna pikeun logam retak atanapi pilem semikonduktor dina substrat elastomer (40, 41).
Pikeun meunteun pilem basis graphene ieu salaku éléktroda gerbang dina alat anu tiasa diulur, kami nutupan lapisan graphene ku lapisan dielektrik SEBS (kandelna 2 μm) sareng ngawas parobahan kapasitansi dielektrik salaku fungsi galur (tingali Gambar 2F sareng Bahan Tambahan pikeun langkung rinci). Kami niténan yén kapasitansi kalayan éléktroda graphene monolayer sareng bilayer polos gancang turun kusabab leungitna konduktivitas dina bidang graphene. Sabalikna, kapasitansi anu dijaga ku MGG ogé graphene trilayer polos nunjukkeun paningkatan kapasitansi sareng galur, anu dipiharep kusabab réduksi ketebalan dielektrik sareng galur. Kanaékan kapasitansi anu dipiharep cocog pisan sareng struktur MGG (gambar S8). Ieu nunjukkeun yén MGG cocog salaku éléktroda gerbang pikeun transistor anu tiasa diulur.
Pikeun nalungtik langkung jero peran gulungan graphene 1D dina toleransi galur konduktivitas listrik sareng ngontrol pamisahan antara lapisan graphene kalayan langkung saé, kami nganggo CNT anu dilapis semprot pikeun ngagentos gulungan graphene (tingali Bahan Tambahan). Pikeun niru struktur MGG, kami neundeun tilu kapadetan CNT (nyaéta, CNT1
(A nepi ka C) Gambar AFM tina tilu kapadetan CNT anu béda (CNT1
Pikeun langkung ngartos kamampuanna salaku éléktroda pikeun éléktronik anu tiasa diulur, kami sacara sistematis nalungtik morfologi MGG sareng G-CNT-G dina galur. Mikroskopi optik sareng mikroskop éléktron scanning (SEM) sanés metode karakterisasi anu efektif sabab duanana kakurangan kontras warna sareng SEM tunduk kana artefak gambar nalika scan éléktron nalika graphene aya dina substrat polimér (gambar S9 sareng S10). Pikeun niténan in situ permukaan graphene dina galur, kami ngumpulkeun pangukuran AFM dina MGG trilayer sareng graphene polos saatos mindahkeun kana substrat SEBS anu ipis pisan (~0,1 mm kandel) sareng elastis. Kusabab cacad intrinsik dina graphene CVD sareng karusakan ékstrinsik salami prosés transfer, retakan pasti dihasilkeun dina graphene anu diulur, sareng kalayan ningkatna galur, retakan janten langkung padet (Gambar 4, A dugi ka D). Gumantung kana struktur susun éléktroda dumasar karbon, retakan nunjukkeun morfologi anu béda (gambar S11) (27). Kapadetan daérah retakan (didefinisikeun salaku daérah retakan/daérah anu dianalisis) tina graphene multilayer langkung handap tibatan graphene monolayer saatos galur, anu saluyu sareng paningkatan konduktivitas listrik pikeun MGG. Di sisi anu sanés, gulungan sering dititénan pikeun ngahubungkeun retakan, nyayogikeun jalur konduktif tambahan dina pilem anu galur. Salaku conto, sapertos anu dilabélan dina gambar Gambar 4B, gulungan anu lega meuntas retakan dina MGG trilayer, tapi teu aya gulungan anu dititénan dina graphene polos (Gambar 4, E dugi ka H). Nya kitu, CNT ogé ngahubungkeun retakan dina graphene (gambar S11). Kapadetan daérah retakan, kapadetan daérah gulungan, sareng karasana pilem diringkeskeun dina Gambar 4K.
(A nepi ka H) Gambar AFM in situ tina gulungan trilayer G/G (A nepi ka D) sareng struktur trilayer G (E nepi ka H) dina elastomer SEBS anu ipis pisan (~0,1 mm kandel) dina galur 0, 20, 60, sareng 100%. Retakan sareng gulungan anu representatif dituduhkeun ku panah. Sadaya gambar AFM aya dina daérah 15 μm × 15 μm, nganggo bilah skala warna anu sami sapertos anu dilabélan. (I) Géométri simulasi éléktroda graphene monolayer anu berpola dina substrat SEBS. (J) Peta kontur simulasi tina galur logaritmik utama maksimal dina graphene monolayer sareng substrat SEBS dina galur éksternal 20%. (K) Babandingan kapadetan daérah retakan (kolom beureum), kapadetan daérah gulungan (kolom konéng), sareng karasana permukaan (kolom biru) pikeun struktur graphene anu béda.
Nalika pilem MGG diulur, aya mékanisme tambahan anu penting yén gulungan tiasa ngahubungkeun daérah graphene anu retak, ngajaga jaringan perkolasi. Gulungan graphene ngajangjikeun sabab panjangna tiasa puluhan mikrométer sareng ku kituna tiasa ngahubungkeun retakan anu biasana dugi ka skala mikrométer. Salajengna, kusabab gulungan diwangun ku multilayer graphene, éta diperkirakeun gaduh résistansi anu handap. Sabalikna, jaringan CNT anu relatif padet (transmitansi anu langkung handap) diperyogikeun pikeun nyayogikeun kamampuan ngahubungkeun konduktif anu sami, sabab CNT langkung alit (biasana sababaraha mikrométer panjangna) sareng kirang konduktif tibatan gulungan. Di sisi anu sanés, sapertos anu dipidangkeun dina gambar S12, sedengkeun graphene retak nalika manjang pikeun nampung galur, gulungan henteu retak, nunjukkeun yén anu terakhir tiasa ngageser dina graphene anu aya di handapeunna. Alesan kunaon éta henteu retak kamungkinan kusabab struktur anu digulung, anu diwangun ku seueur lapisan graphene (panjangna ~1 dugi ka 20 μm, lébarna ~0,1 dugi ka 1 μm, sareng jangkungna ~10 dugi ka 100 nm), anu gaduh modulus efektif anu langkung luhur tibatan graphene lapisan tunggal. Sakumaha anu dilaporkeun ku Green sareng Hersam (42), jaringan CNT logam (diaméter tabung 1,0 nm) tiasa ngahontal résistansi lambaran anu handap <100 ohm/sq sanaos résistansi sambungan anu ageung antara CNT. Nginget yén gulungan graphene urang gaduh lébar 0,1 dugi ka 1 μm sareng gulungan G/G gaduh daérah kontak anu langkung ageung tibatan CNT, résistansi kontak sareng daérah kontak antara gulungan graphene sareng graphene henteu kedah janten faktor anu ngawatesan pikeun ngajaga konduktivitas anu luhur.
Grafén mibanda modulus anu langkung luhur tibatan substrat SEBS. Sanaos ketebalan efektif éléktroda grafén jauh langkung handap tibatan substrat, kaku grafén dikalikeun ketebalanna sami sareng substrat (43, 44), anu ngahasilkeun pangaruh pulo kaku anu sedeng. Kami nyimulasikeun deformasi grafén kandel 1-nm dina substrat SEBS (tingali Bahan Tambahan pikeun langkung rinci). Numutkeun hasil simulasi, nalika galur 20% diterapkeun kana substrat SEBS sacara éksternal, galur rata-rata dina grafén nyaéta ~6,6% (Gambar 4J sareng gambar S13D), anu saluyu sareng observasi ékspériméntal (tingali gambar S13). Kami ngabandingkeun galur dina daérah grafén sareng substrat anu berpola nganggo mikroskop optik sareng mendakan galur dina daérah substrat sahenteuna dua kali galur dina daérah grafén. Ieu nunjukkeun yén galur anu diterapkeun dina pola éléktroda grafén tiasa diwatesan sacara signifikan, ngabentuk pulo kaku grafén di luhur SEBS (26, 43, 44).
Ku kituna, kamampuan éléktroda MGG pikeun ngajaga konduktivitas anu luhur dina galur anu luhur kamungkinan diaktipkeun ku dua mékanisme utama: (i) Gulungan tiasa ngahubungkeun daérah anu teu nyambung pikeun ngajaga jalur perkolasi konduktif, sareng (ii) lambaran/elastomer graphene multilayer tiasa silih geser, anu ngahasilkeun ngirangan galur dina éléktroda graphene. Pikeun sababaraha lapisan graphene anu ditransfer dina elastomer, lapisan-lapisan éta henteu napel pageuh, anu tiasa ngageser salaku réspon kana galur (27). Gulungan ogé ningkatkeun karasana lapisan graphene, anu tiasa ngabantosan ningkatkeun pamisahan antara lapisan graphene sareng ku kituna ngamungkinkeun ngageserna lapisan graphene.
Alat-alat sadaya-karbon diudag kalawan sumanget kusabab biaya anu murah sareng throughput anu luhur. Dina kasus kami, transistor sadaya-karbon didamel nganggo gerbang graphene handap, kontak sumber/saluran graphene luhur, semikonduktor CNT anu diurutkeun, sareng SEBS salaku dielektrik (Gambar 5A). Sakumaha anu dipidangkeun dina Gambar 5B, alat sadaya-karbon kalayan CNT salaku sumber/saluran sareng gerbang (alat handap) langkung opak tibatan alat kalayan éléktroda graphene (alat luhur). Ieu kusabab jaringan CNT meryogikeun ketebalan anu langkung ageung sareng, akibatna, transmitansi optik anu langkung handap pikeun ngahontal résistansi lambaran anu sami sareng graphene (gambar S4). Gambar 5 (C sareng D) nunjukkeun kurva transfer sareng kaluaran anu representatif sateuacan galur pikeun transistor anu didamel nganggo éléktroda MGG bilayer. Lebar saluran sareng panjang transistor anu henteu diregangan nyaéta 800 sareng 100 μm, masing-masing. Rasio on/off anu diukur langkung ageung tibatan 103 kalayan arus on sareng off dina tingkat 10−5 sareng 10−8 A, masing-masing. Kurva kaluaran némbongkeun rezim linier sareng saturasi anu idéal kalayan gumantungna tegangan-gerbang anu jelas, nunjukkeun kontak anu idéal antara CNT sareng éléktroda graphene (45). Résistansi kontak sareng éléktroda graphene katingali langkung handap tibatan pilem Au anu nguap (tingali gambar S14). Mobilitas saturasi transistor anu tiasa diulur nyaéta sakitar 5,6 cm2/Vs, sami sareng transistor CNT anu diurutkeun polimér anu sami dina substrat Si kaku kalayan SiO2 300-nm salaku lapisan dielektrik. Peningkatan salajengna dina mobilitas dimungkinkeun ku kapadetan tabung anu dioptimalkeun sareng jinis tabung anu sanés (46).
(A) Skéma transistor anu tiasa diulur dumasar kana graphene. SWNT, tabung nano karbon témbok tunggal. (B) Poto transistor anu tiasa diulur anu didamel tina éléktroda graphene (luhur) sareng éléktroda CNT (handap). Bédana dina transparansi katingali jelas. (C sareng D) Kurva transfer sareng kaluaran transistor dumasar kana graphene dina SEBS sateuacan galur. (E sareng F) Kurva transfer, arus hurung sareng pareum, babandingan hurung/pareum, sareng mobilitas transistor dumasar kana graphene dina galur anu béda.
Nalika alat transparan sadaya-karbon diulur dina arah anu sajajar sareng arah transportasi muatan, degradasi minimal katingali dugi ka 120% galur. Salila peregangan, mobilitas terus turun tina 5,6 cm2/Vs dina galur 0% janten 2,5 cm2/Vs dina galur 120% (Gambar 5F). Kami ogé ngabandingkeun kinerja transistor pikeun panjang saluran anu béda (tingali tabel S1). Khususna, dina galur anu ageungna 105%, sadaya transistor ieu masih nunjukkeun rasio on/off anu luhur (>103) sareng mobilitas (>3 cm2/Vs). Salaku tambahan, kami ngaringkes sadaya karya anyar ngeunaan transistor sadaya-karbon (tingali tabel S2) (47–52). Ku cara ngaoptimalkeun fabrikasi alat dina elastomer sareng nganggo MGG salaku kontak, transistor sadaya-karbon kami nunjukkeun kinerja anu saé dina hal mobilitas sareng histeresis ogé tiasa diulur pisan.
Salaku aplikasi tina transistor anu transparan sareng tiasa diulur, kami nganggo éta pikeun ngontrol switching LED (Gambar 6A). Sakumaha anu dipidangkeun dina Gambar 6B, LED héjo tiasa katingali jelas ngalangkungan alat sadaya-karbon anu tiasa diulur anu disimpen langsung di luhur. Sanaos diulur dugi ka ~100% (Gambar 6, C sareng D), inténsitas cahaya LED henteu robih, anu saluyu sareng kinerja transistor anu dijelaskeun di luhur (tingali pilem S1). Ieu mangrupikeun laporan munggaran ngeunaan unit kontrol anu tiasa diulur anu didamel nganggo éléktroda graphene, anu nunjukkeun kamungkinan énggal pikeun éléktronika anu tiasa diulur graphene.
(A) Sirkuit transistor pikeun ngajalankeun LED. GND, di-ground. (B) Poto transistor sadaya-karbon anu tiasa diulur sareng transparan dina galur 0% dipasang di luhur LED héjo. (C) Transistor sadaya-karbon anu transparan sareng tiasa diulur anu dianggo pikeun ngagentos LED dipasang di luhur LED dina galur 0% (kénca) sareng ~100% (katuhu). Panah bodas nunjuk salaku pananda konéng dina alat pikeun nunjukkeun parobahan jarak anu diulur. (D) Panempo sisi transistor anu diulur, kalayan LED anu didorong kana elastomer.
Dina kacindekanana, urang parantos ngembangkeun struktur graphene konduktif transparan anu ngajaga konduktivitas anu luhur dina galur ageung salaku éléktroda anu tiasa diulur, diaktipkeun ku nanoscroll graphene di antara lapisan graphene anu ditumpuk. Struktur éléktroda MGG bi- sareng trilayer ieu dina elastomer masing-masing tiasa ngajaga 21 sareng 65% tina konduktivitas galur 0% na dina galur anu luhur dugi ka 100%, dibandingkeun sareng leungitna konduktivitas lengkep dina galur 5% pikeun éléktroda graphene monolayer has. Jalur konduktif tambahan tina gulungan graphene ogé interaksi anu lemah antara lapisan anu ditransfer nyumbang kana stabilitas konduktivitas anu unggul dina galur. Kami salajengna nerapkeun struktur graphene ieu pikeun ngadamel transistor anu tiasa diulur sadaya karbon. Dugi ka ayeuna, ieu mangrupikeun transistor berbasis graphene anu paling tiasa diulur kalayan transparansi anu pangsaéna tanpa nganggo buckling. Sanaos panilitian ayeuna dilakukeun pikeun ngaktipkeun graphene pikeun éléktronika anu tiasa diulur, kami yakin yén pendekatan ieu tiasa diperpanjang ka bahan 2D sanés pikeun ngaktipkeun éléktronika 2D anu tiasa diulur.
Grafén CVD anu lega dipelak dina foil Cu anu digantung (99,999%; Alfa Aesar) dina tekanan konstan 0,5 mtorr kalayan 50–SCCM (sentimeter kubik standar per menit) CH4 sareng 20–SCCM H2 salaku prékursor dina suhu 1000°C. Kadua sisi foil Cu ditutupan ku monolayer graphene. Lapisan ipis PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) dipintal dina hiji sisi foil Cu, ngabentuk struktur PMMA/G/Cu foil/G. Salajengna, sakumna pilem direndem dina larutan amonium persulfat 0,1 M [(NH4)2S2O8] salami sakitar 2 jam pikeun ngerok foil Cu. Salila prosés ieu, graphene tukang anu teu dilindungan mimitina nyuwek sapanjang wates butir teras digulung janten gulungan kusabab tegangan permukaan. Gulungan-gulungan éta dipasang kana pilem graphene luhur anu dirojong PMMA, ngabentuk gulungan PMMA/G/G. Pilem-pilem éta teras dikumbah dina cai deionisasi sababaraha kali sareng disimpen dina substrat target, sapertos SiO2/Si anu kaku atanapi substrat plastik. Pas pilem anu napel garing dina substrat, sampelna direndem sacara berurutan dina aseton, 1:1 aseton/IPA (isopropil alkohol), sareng IPA salami 30 detik masing-masing pikeun miceun PMMA. Pilem-pilem éta dipanaskeun dina suhu 100°C salami 15 menit atanapi disimpen dina vakum sapeuting pikeun miceun cai anu kajebak sateuacan lapisan gulungan G/G anu sanés dipindahkeun kana éta. Léngkah ieu pikeun nyingkahan leupasna pilem graphene tina substrat sareng mastikeun panutupan MGG sacara lengkep nalika dileupaskeun lapisan pamawa PMMA.
Morfologi struktur MGG dititénan nganggo mikroskop optik (Leica) sareng mikroskop éléktron scanning (1 kV; FEI). Mikroskop gaya atom (Nanoscope III, Digital Instrument) dioperasikeun dina modeu tapping pikeun niténan detil gulungan G. Transparansi pilem diuji ku spéktrométer anu katingali ku ultraviolét (Agilent Cary 6000i). Pikeun tés nalika galur aya dina arah tegak lurus aliran arus, fotolitografi sareng plasma O2 dianggo pikeun ngabentuk struktur graphene kana strips (rubakna ~300 μm sareng panjangna ~2000 μm), sareng éléktroda Au (50 nm) didepositkeun sacara termal nganggo masker kalangkang di dua tungtung sisi panjang. Strips graphene teras dikontakkeun sareng elastomer SEBS (rubakna ~2 cm sareng panjangna ~5 cm), kalayan sumbu panjang strips sajajar sareng sisi pondok SEBS dituturkeun ku etsa BOE (buffered oxide etch) (HF:H2O 1:6) sareng eutektik gallium indium (EGaIn) salaku kontak listrik. Pikeun uji galur paralel, struktur graphene anu teu berpola (~5 × 10 mm) ditransfer kana substrat SEBS, kalayan sumbu panjang sajajar sareng sisi panjang substrat SEBS. Pikeun dua kasus éta, sakumna G (tanpa gulungan G)/SEBS diulur sapanjang sisi panjang elastomer dina alat manual, sareng in situ, urang ngukur parobahan résistansi na dina galur dina stasiun probe nganggo penganalisis semikonduktor (Keithley 4200-SCS).
Transistor sadaya-karbon anu tiasa diulur sareng transparan dina substrat élastis didamel ku prosedur ieu pikeun nyingkahan karusakan pangleyur organik tina dielektrik polimér sareng substrat. Struktur MGG ditransfer kana SEBS salaku éléktroda gerbang. Pikeun kéngingkeun lapisan dielektrik polimér pilem ipis anu seragam (2 μm kandel), larutan toluéna SEBS (80 mg/ml) dilapis ku spin dina substrat SiO2/Si anu dimodifikasi oktadesiltriklorosilan (OTS) dina 1000 rpm salami 1 menit. Pilem dielektrik ipis tiasa gampang ditransfer tina permukaan OTS hidrofobik kana substrat SEBS anu ditutupan ku graphene anu disiapkeun. Kapasitor tiasa didamel ku cara neundeun éléktroda luhur logam cair (EGaIn; Sigma-Aldrich) pikeun nangtukeun kapasitansi salaku fungsi galur nganggo méter LCR (induktansi, kapasitansi, résistansi) (Agilent). Bagian séjén tina transistor diwangun ku CNT semikonduktor anu diurutkeun polimér, nuturkeun prosedur anu dilaporkeun sateuacanna (53). Éléktroda sumber/drain anu berpola dijieun dina substrat SiO2/Si anu kaku. Salajengna, dua bagian, dielektrik/G/SEBS sareng CNT/G/SiO2/Si anu berpola, dilaminasi silih, teras direndem dina BOE pikeun miceun substrat SiO2/Si anu kaku. Ku kituna, transistor anu transparan sareng tiasa diulur dijieun. Tés listrik dina galur dilakukeun dina setélan peregangan manual sapertos metode anu kasebat di luhur.
Bahan tambahan pikeun artikel ieu sayogi di http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
gambar S1. Gambar mikroskop optik tina monolayer MGG dina substrat SiO2/Si dina pembesaran anu béda-béda.
gambar S4. Babandingan résistansi lambaran dua-probe sareng transmitansi @550 nm tina graphene polos mono-, bi- sareng trilayer (kotak hideung), MGG (bunderan beureum), sareng CNT (segitiga biru).
gambar S7. Parobahan résistansi anu dinormalisasi tina MGG mono- sareng bilayer (hideung) sareng G (beureum) dina beban galur siklik ~1000 dugi ka galur paralel 40 sareng 90%.
gambar S10. Gambar SEM tina trilayer MGG dina elastomer SEBS saatos galur, nunjukkeun gulungan panjang anu nyilang dina sababaraha retakan.
gambar S12. Gambar AFM tina trilayer MGG dina elastomer SEBS anu ipis pisan dina galur 20%, nunjukkeun yén gulungan meuntas retakan.
tabél S1. Mobilitas transistor nanotube karbon MGG–témbok tunggal lapisan ganda dina panjang saluran anu béda sateuacan sareng saatos galur.
Ieu mangrupikeun artikel aksés kabuka anu disebarkeun dina istilah lisénsi Creative Commons Attribution-NonCommercial, anu ngawenangkeun panggunaan, distribusi, sareng réproduksi dina média naon waé, salami panggunaan anu dihasilkeun sanés pikeun kauntungan komérsial sareng salami karya aslina disitasi kalayan leres.
CATETAN: Kami ngan ukur nyuhunkeun alamat email anjeun supados jalmi anu anjeun rekomendasikeun halaman éta terang yén anjeun hoyong aranjeunna ningali éta, sareng éta sanés email sampah. Kami henteu ngarékam alamat email naon waé.
Patarosan ieu kanggo nguji naha anjeun pangunjung manusa atanapi henteu sareng pikeun nyegah kiriman spam otomatis.
Ku Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Ku Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Asosiasi Amérika pikeun Kamajuan Élmu. Sadaya hak disimpen. AAAS mangrupikeun mitra HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef sareng COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Waktos posting: 28 Januari 2021