Éléktroda graphene ultratransparan sareng stretchable

Bahan dua diménsi, sapertos graphene, pikaresepeun pikeun aplikasi semikonduktor konvensional sareng aplikasi nascent dina éléktronika fleksibel. Tapi, kakuatan tegangan anu luhur tina graphene nyababkeun retakan dina galur anu handap, sahingga nangtang pikeun ngamangpaatkeun sipat éléktronik anu luar biasa dina éléktronika anu tiasa manjang. Pikeun ngaktifkeun kinerja gumantung galur unggulan konduktor graphene transparan, kami dijieun graphene nanoscrolls di antara lapisan graphene tumpuk, disebut multilayer graphene / graphene scrolls (MGGs). Dina galur, sababaraha gulungan ngahubungkeun domain fragméntasi graphene pikeun ngajaga jaringan percolating anu ngamungkinkeun konduktivitas anu saé dina galur anu luhur. MGG trilayer anu dirojong dina elastomer nahan 65% tina konduktansi aslina dina galur 100%, anu jejeg kana arah aliran arus, sedengkeun film trilayer graphene tanpa gulungan nano ngan nahan 25% tina konduktansi awalna. Transistor sadaya-karbon anu tiasa manjang anu didamel nganggo MGGs salaku éléktroda nunjukkeun transmitansi> 90% sareng nahan 60% tina kaluaran ayeuna aslina dina galur 120% (paralel sareng arah angkutan muatan). Transistor sadaya-karbon anu kacida manjang sareng transparan ieu tiasa ngaktifkeun optéléktronik anu tiasa manjang.
Éléktronik transparan Stretchable mangrupakeun widang tumuwuh nu boga aplikasi penting dina sistem biointegrated canggih (1, 2) ogé poténsi pikeun ngahijikeun jeung optoeléktronik stretchable (3, 4) pikeun ngahasilkeun robotics lemes canggih tur mintonkeun. Graphene némbongkeun sipat kacida desirable ketebalan atom, transparansi tinggi, sarta konduktivitas tinggi, tapi palaksanaan na di aplikasi stretchable geus dipeungpeuk ku kacenderungan -na pikeun rengat dina galur leutik. Nungkulan watesan mékanis graphene tiasa ngaktifkeun fungsionalitas anyar dina alat transparan anu tiasa manjang.
Sipat unik graphene ngajadikeun eta calon kuat pikeun generasi saterusna éléktroda conductive transparan (5, 6). Dibandingkeun sareng konduktor transparan anu paling sering dianggo, indium tin oksida [ITO; 100 ohm / pasagi (sq) dina 90% transparansi ], monolayer graphene tumuwuh ku déposisi uap kimiawi (CVD) boga kombinasi sarupa lalawanan lambar (125 ohm / sq) jeung transparansi (97,4%) (5). Salaku tambahan, film graphene gaduh kalenturan anu luar biasa dibandingkeun sareng ITO (7). Contona, dina substrat plastik, konduktansi na bisa dipikagaduh sanajan keur radius bending of curvature leutik salaku 0,8 mm (8). Pikeun ningkatkeun kinerja listrikna salaku konduktor fléksibel transparan, karya saméméhna geus ngembangkeun bahan hibrid graphene jeung hiji-diménsi (1D) kawat nano pérak atawa karbon nanotube (CNTs) (9-11). Leuwih ti éta, graphene geus dipaké salaku éléktroda pikeun semikonduktor heterostructural diménsi campuran (saperti 2D bulk Si, 1D nanowires/nanotubes, sarta titik-titik kuantum 0D) (12), transistor fléksibel, sél surya, sarta light-emitting diodes (LEDs) (13). –23).
Sanajan graphene geus ditémbongkeun hasil ngajangjikeun pikeun éléktronika fléksibel, aplikasi na dina éléktronika stretchable geus diwatesan ku sipat mékanis na (17, 24, 25); graphene boga kaku dina pesawat 340 N / m sarta modulus Young 0,5 TPa (26). Jaringan karbon-karbon anu kuat henteu nyayogikeun mékanisme dissipation énergi pikeun galur anu diterapkeun sareng ku kituna gampang retakan kirang ti 5% galur. Contona, graphene CVD ditransferkeun kana substrat elastis polydimethylsiloxane (PDMS) ngan bisa ngajaga konduktivitas na kirang ti 6% galur (8). Itungan téoritis némbongkeun yén crumpling na interplay antara lapisan béda kudu niatna ngurangan stiffness nu (26). Ku tumpukan graphene kana sababaraha lapisan, dilaporkeun yén graphene bi- atanapi trilayer ieu stretchable nepi ka 30% galur, némbongkeun parobahan lalawanan 13 kali leuwih leutik batan graphene monolayer (27). Sanajan kitu, stretchability ieu masih nyata inferior mun state-of-nu-seni stretchable c onduktor (28, 29).
Transistor penting dina aplikasi stretchable sabab ngamungkinkeun maca sensor canggih tur analisis sinyal (30, 31). Transistor on PDMS kalawan multilayer graphene salaku sumber / solokan éléktroda jeung bahan saluran bisa ngajaga fungsi listrik nepi ka 5% galur (32), nu Nyata handap nilai diperlukeun minimum (~ 50%) pikeun wearable sensor kaséhatan-monitoring jeung kulit éléktronik ( 33, 34). Anyar, pendekatan graphene kirigami geus digali, sarta transistor gated ku éléktrolit cair bisa stretched nepi ka 240% (35). Sanajan kitu, metoda ieu merlukeun graphene ditunda, nu complicates prosés fabrikasi.
Di dieu, urang ngahontal alat graphene kacida stretchable ku intercalating gulungan graphene (~ 1 nepi ka 20 μm panjang, ~ 0.1 nepi ka 1 μm lega, sarta ~ 10 nepi ka 100 nm tinggi) di antara lapisan graphene. Urang hipotésis yén gulungan graphene ieu bisa nyadiakeun jalur conductive pikeun sasak retakan dina lambar graphene, sahingga ngajaga konduktivitas tinggi dina galur. The graphene scrolls teu merlukeun sintésis tambahan atawa prosés; aranjeunna kabentuk sacara alami salila prosedur mindahkeun baseuh. Ku ngagunakeun multilayer G / G (graphene / graphene) scrolls (MGGs) graphene éléktroda stretchable (sumber / solokan jeung Gerbang) jeung semiconducting CNTs, kami bisa demonstrate kacida transparan sarta pohara stretchable transistor sadaya-karbon, nu bisa stretched ka 120 % galur (sajajar jeung arah angkutan muatan) jeung nahan 60 % tina kaluaran ayeuna aslina maranéhanana. Ieu transistor basis karbon transparan paling stretchable jadi jauh, sarta nyadiakeun arus cukup pikeun ngajalankeun hiji LED anorganik.
Pikeun ngaktipkeun éléktroda graphene stretchable transparan wewengkon badag, urang milih graphene CVD-dipelak on Cu foil. Foil Cu ditunda di tengah tabung kuarsa CVD pikeun ngawenangkeun tumuwuhna graphene dina dua sisi, ngabentuk struktur G/Cu/G. Pikeun mindahkeun graphene, urang mimiti spin-coated lapisan ipis poli(métil méthacrylate) (PMMA) pikeun ngajaga hiji sisi graphene, nu urang ngaranna topside graphene (sabalikna pikeun sisi séjén graphene), sarta salajengna, sakabéh pilem (PMMA / graphene luhur / Cu / graphene handap) ieu soaked dina (NH4) 2S2O8 solusi pikeun etch jauh Cu foil. The graphene handap-sisi tanpa palapis PMMA unavoidably bakal boga retakan sarta defects nu ngidinan hiji etchant mun nembus ngaliwatan (36, 37). Salaku digambarkeun dina Gbr. 1A, dina pangaruh tegangan permukaan, domain graphene dileupaskeun digulung nepi kana scrolls sarta salajengna napel onto pilem luhur-G / PMMA sésana. Gulungan top-G / G tiasa ditransfer kana substrat naon waé, sapertos SiO2 / Si, kaca, atanapi polimér lemes. Ngulang prosés mindahkeun ieu sababaraha kali kana substrat anu sarua méré struktur MGG.
(A) ilustrasi skéma tina prosedur fabrikasi pikeun MGGs salaku éléktroda stretchable. Salila mindahkeun graphene, graphene backside on Cu foil ieu pegat dina wates jeung defects, digulung nepi kana wangun sawenang, sarta napel pageuh kana film luhur, ngabentuk nanoscrolls. Kartun kaopat depicts struktur MGG tumpuk. (B sareng C) Karakterisasi TEM resolusi luhur tina MGG monolayer, fokus kana graphene monolayer (B) sareng wilayah gulung (C). Inset tina (B) nyaéta gambar-magnification low némbongkeun morfologi sakabéh MGGs monolayer dina grid TEM. Insets of (C) nyaéta propil inténsitas nu dicokot sapanjang kotak rectangular dituduhkeun dina gambar, dimana jarak antara planes atom 0,34 jeung 0,41 nm. (D) Karbon K-edge EEL spéktrum kalawan ciri grafit π* jeung σ* puncak dilabélan. (E) Gambar AFM sectional of monolayer G / G scrolls ku profil jangkungna sapanjang garis dotted konéng. (F mun I) mikroskop optik jeung gambar AFM s trilayer G tanpa (F sarta H) sarta kalawan ngagugulung (G jeung kuring) dina 300-nm-kandel SiO2 / Si substrat, mungguh. Gulungan sareng kedutan perwakilan dilabélan pikeun nyorot bédana.
Pikeun mastikeun yén gulungan éta digulung graphene di alam, kami ngalaksanakeun résolusi luhur transmisi éléktron mikroskop (TEM) jeung éléktron énergi leungitna (EEL) studi spéktroskopi dina monolayer top-G / G struktur gulir. Gambar 1B nembongkeun struktur héksagonal graphene monolayer, sarta inset mangrupa morfologi sakabéh pilem katutupan dina liang karbon tunggal grid TEM. The monolayer graphene ngawengku lolobana grid, sarta sababaraha flakes graphene ku ayana sababaraha tumpukan cingcin héksagonal muncul (Gbr. 1B). Ku ngazum kana hiji gulungan individu (Gbr. 1C), kami niténan jumlah badag graphene kisi fringes, kalawan jarak kisi dina rentang 0,34 nepi ka 0,41 nm. Pangukuran ieu nunjukkeun yén serpihan sacara acak digulung sareng sanés grafit anu sampurna, anu ngagaduhan jarak kisi 0,34 nm dina tumpukan lapisan "ABAB". Gambar 1D nembongkeun spéktrum EEL karbon K-edge, dimana puncak dina 285 eV asalna tina orbital π* jeung hiji deui sabudeureun 290 eV alatan transisi orbital σ*. Ieu bisa ditempo yén sp2 beungkeutan ngadominasi dina struktur ieu, verifying yén scrolls téh kacida grafitik.
Gambar mikroskop optik jeung mikroskop gaya atom (AFM) nyadiakeun wawasan kana distribusi graphene nanoscrolls dina MGGs (Gbr. 1, E mun G, sarta anjir. S1 jeung S2). The scrolls anu acak disebarkeun ngaliwatan beungeut cai, sarta dénsitas di -pesawat maranéhna naek proporsional jeung Jumlah lapisan tumpuk. Loba gulungan anu kusut kana knots sarta némbongkeun jangkung nonuniform dina rentang 10 nepi ka 100 nm. Panjangna 1 dugi ka 20 μm sareng lebar 0,1 dugi ka 1 μm, gumantung kana ukuran serpihan graphene awalna. Ditémbongkeun saperti dina Gbr. 1 (H jeung I), scrolls boga ukuran nyata leuwih badag batan wrinkles, ngarah ka panganteur teuing rougher antara lapisan graphene.
Pikeun ngukur sipat listrik, urang pola pilem graphene sareng atanapi henteu nganggo struktur gulungan sareng lapisan tumpukan kana jalur lebar 300-μm sareng panjang 2000-μm nganggo fotolitografi. Résistansi dua usik salaku fungsi galur diukur dina kaayaan lingkungan. Ayana scrolls ngurangan résistansi pikeun monolayer graphene ku 80% kalawan ukur 2,2% panurunan dina transmittance (gbr. S4). Ieu confirms yén nanoscrolls, nu boga kapadetan arus tinggi nepi ka 5 × 107 A/cm2 (38, 39), nyieun kontribusi listrik pohara positif kana MGGs. Diantara sadaya graphene polos mono-, bi-, sareng trilayer sareng MGG, trilayer MGG ngagaduhan konduktansi pangsaéna kalayan transparansi ampir 90%. Pikeun ngabandingkeun jeung sumber sejenna graphene dilaporkeun dina literatur, urang ogé diukur lalawanan opat-usik lambar (gbr. S5) tur didaptarkeun aranjeunna salaku fungsi transmitansi dina 550 nm (gbr. S6) dina Gbr. 2A. MGG nembongkeun konduktivitas comparable atawa luhur jeung transparansi ti artifisial tumpuk multila yer graphene polos jeung ngurangan graphene oksida (RGO) (6, 8, 18). Catet yén résistansi lambar graphene polos multilayer anu ditumpuk sacara artifisial tina literatur rada luhur tibatan MGG urang, sigana kusabab kaayaan pertumbuhan sareng metode transfer anu henteu dioptimalkeun.
(A) Résistansi lambar opat usik versus transmitansi dina 550 nm pikeun sababaraha jinis graphene, dimana kotak hideung nunjukkeun mono-, bi-, sareng trilayer MGGs; bunderan beureum sarta triangles biru pakait jeung graphene polos multilayer tumuwuh dina Cu jeung Ni tina studi Li et al. (6) jeung Kim et al. (8), masing-masing, teras ditransferkeun kana SiO2/Si atanapi kuarsa; sareng segitiga héjo mangrupikeun nilai pikeun RGO dina tingkat pangurangan anu béda tina ulikan Bonaccorso et al. (18). (B jeung C) robah lalawanan dinormalisasi of mono-, bi- jeung trilayer MGGs jeung G salaku fungsi tina jejeg (B) jeung paralel (C) galur kana arah aliran ayeuna. (D) robah lalawanan dinormalisasi of bilayer G (beureum) jeung MGG (hideung) dina galur siklik loading nepi ka 50% galur jejeg. (E) Parobahan lalawanan dinormalisasi tina trilayer G (beureum) jeung MGG (hideung) dina galur siklik loading nepi ka 90% galur paralel. (F) Parobahan kapasitansi dinormalisasi mono-, bi- sarta trilayer G jeung bi- sarta trilayer MGGs salaku functio n galur. Inset nyaéta struktur kapasitor, dimana substrat polimér nyaéta SEBS sareng lapisan diéléktrik polimér nyaéta SEBS kandel 2-μm.
Pikeun evaluate kinerja galur-gumantung tina MGG, urang mindahkeun graphene kana thermoplastic elastomer styrene-étilena-butadiene-styrene (SEBS) substrat (~ 2 cm lega tur ~ 5 cm panjang), sarta konduktivitas diukur nalika substrat ieu stretched. (tingali Bahan jeung Métode) duanana jejeg tur sajajar jeung arah aliran ayeuna (Gbr. 2, B jeung C). Paripolah listrik anu gumantung kana galur ningkat ku ngalebetkeun nanoscrolls sareng ningkatkeun jumlah lapisan graphene. Contona, nalika galur jejeg aliran arus, pikeun monolayer graphene, tambahan scrolls ngaronjat galur dina pegatna listrik ti 5 nepi ka 70%. Toleransi galur tina graphene trilayer ogé ningkat sacara signifikan dibandingkeun sareng graphene monolayer. Kalayan nanoscrolls, dina galur jejeg 100%, résistansi struktur trilayer MGG ngan ningkat ku 50%, dibandingkeun sareng 300% pikeun trilayer graphene tanpa gulungan. Parobahan résistansi dina beban galur siklik ditalungtik. Pikeun babandingan (Gbr. 2D), résistansi pilem graphene bilayer polos ningkat sakitar 7,5 kali saatos ~ 700 siklus dina galur jejeg 50% sareng terus ningkat kalayan galur dina unggal siklus. Di sisi séjén, résistansi hiji MGG bilayer ngan ngaronjat ngeunaan 2,5 kali sanggeus ~ 700 siklus. Nerapkeun nepi ka 90% galur sapanjang arah paralel, résistansi tina trilayer graphene ngaronjat ~ 100 kali sanggeus 1000 siklus, sedengkeun éta ngan ~ 8 kali dina trilayer MGG (Gbr. 2E). Hasil Cycling ditémbongkeun dina Gbr. S7. Paningkatan rélatif gancang dina résistansi sapanjang arah galur paralel sabab orientasi retakan jejeg arah aliran arus. Panyimpangan lalawanan salila loading na unloading galur téh alatan recovery viscoelastic of SEBS elastomer substrat. Résistansi anu langkung stabil tina strips MGG nalika ngabuburit kusabab ayana gulungan ageung anu tiasa ngajambatan bagian-bagian graphene anu retak (sakumaha anu dirobih ku AFM), ngabantosan ngajaga jalur percolating. Fenomena ngajaga konduktivitas ku jalur percolating ieu parantos dilaporkeun sateuacanna pikeun logam retakan atanapi film semikonduktor dina substrat elastomer (40, 41).
Pikeun evaluate film dumasar-graphene ieu salaku éléktroda gerbang dina alat stretchable, urang nutupan lapisan graphene ku lapisan diéléktrik SEBS (2 μm kandel) jeung ngawas parobahan kapasitansi diéléktrik salaku fungsi galur (tingali Gbr. 2F jeung Bahan Suplemén pikeun rinci). Kami niténan yén kapasitansi kalayan monolayer polos sareng éléktroda graphene bilayer gancang turun kusabab leungitna konduktivitas graphene dina pesawat. Kontras, kapasitansi gated ku MGGs ogé graphene trilayer polos némbongkeun ngaronjatna kapasitansi jeung galur, nu diperkirakeun alatan ngurangan ketebalan diéléktrik jeung galur. Kanaékan ekspektasi dina capacitance cocog pisan jeung struktur MGG (gbr. S8). Ieu nunjukkeun yén MGG cocog salaku éléktroda Gerbang pikeun transistor stretchable.
Pikeun nalungtik salajengna peran 1D graphene ngagugulung dina kasabaran galur konduktivitas listrik sarta hadé ngadalikeun separation antara lapisan graphene, kami dipaké CNTs coated semprot pikeun ngaganti graphene scrolls (tingali Bahan Suplemén). Pikeun meniru struktur MGG, kami neundeun tilu dénsitas CNTs (nyaéta, CNT1
(A ka C) Gambar AFM tina tilu dénsitas béda CNTs (CNT1
Pikeun langkung ngartos kamampuanana salaku éléktroda pikeun éléktronika anu tiasa manjang, kami sacara sistematis nalungtik morfologi MGG sareng G-CNT-G dina galur. mikroskop optik jeung scanning mikroskop éléktron (SEM) teu métode characterization éféktif sabab duanana kakurangan kontras warna na SEM tunduk kana artefak gambar salila scanning éléktron nalika graphene on substrat polimér (anjir. S9 jeung S10). Pikeun niténan di situ permukaan graphene dina galur, urang dikumpulkeun ukuran AFM on trilayer MGGs na graphene polos sanggeus mindahkeun kana pisan ipis (~ 0.1 mm kandel) jeung substrat SEBS elastis. Kusabab defects intrinsik dina CVD graphene jeung karuksakan ekstrinsik salila prosés mindahkeun, retakan anu inevitably dihasilkeun dina graphene tapis, sarta kalawan ngaronjatna galur, retakan jadi denser (Gbr. 4, A nepi ka D). Gumantung kana struktur stacking éléktroda dumasar-karbon, retakan némbongkeun morfologi béda (gbr. S11) (27). Kapadetan aréa retakan (diartikeun aréa retakan / wewengkon dianalisis) graphene multilayer kirang ti graphene monolayer sanggeus galur, nu konsisten jeung kanaékan konduktivitas listrik pikeun MGGs. Di sisi séjén, scrolls mindeng dititénan pikeun sasak retakan, nyadiakeun jalur conductive tambahan dina film tapis. Contona, sakumaha dilabélan dina gambar Gbr. 4B, a ngagugulung lega meuntas ngaliwatan retakan di MGG trilayer, tapi euweuh ngagugulung ieu observasi dina graphene polos (Gbr. 4, E mun H). Nya kitu, CNTs ogé bridged retakan di graphene (gbr. S11). Kapadetan wewengkon retakan, dénsitas aréa ngagugulung, sarta roughness tina film diringkeskeun dina Gbr. 4K.
(A ka H) In situ gambar AFM tina trilayer G / G scrolls (A ka D) jeung struktur trilayer G (E mun H) dina SEBS pisan ipis (~ 0.1 mm kandel) elastomer dina 0, 20, 60, jeung 100 % galur. Retak wawakil na scrolls ditunjuk ku panah. Sadaya gambar AFM aya dina legana 15 μm × 15 μm, nganggo bar skala warna anu sami sareng anu dilabélan. (I) Géométri simulasi éléktroda graphene monolayer pola dina substrat SEBS. (J) Peta kontur simulasi tina galur logaritmik poko maksimum dina graphene monolayer jeung substrat SEBS di 20% galur éksternal. (K) Ngabandingkeun dénsitas wewengkon retakan (kolom beureum), dénsitas aréa gulungan (kolom konéng), sarta roughness permukaan (kolom biru) pikeun struktur graphene béda.
Nalika film MGG anu stretched, aya hiji mékanisme tambahan penting yén scrolls bisa sasak wewengkon retakan of graphene, ngajaga jaringan percolating. Gulungan graphene ngajangjikeun sabab panjangna tiasa puluhan mikrométer sareng ku kituna tiasa meungpeuk retakan anu biasana dugi ka skala mikrométer. Saterusna, sabab scrolls diwangun ku multilayers of graphene, aranjeunna diperkirakeun mibanda daya tahan low. Dina babandingan, jaringan CNT rélatif padet (transmittance handap) diperlukeun pikeun nyadiakeun kamampuhan bridging conductive comparable, sabab CNTs leuwih leutik (biasana sababaraha mikrométer panjangna) jeung kirang conductive ti scrolls. Di sisi séjén, ditémbongkeun saperti dina Gbr. S12, sedengkeun graphene retak nalika manjang pikeun nampung galur, gulungan henteu rengat, nunjukkeun yén anu terakhir tiasa ngageser dina graphene dasarna. Alesan yén aranjeunna henteu rengat kamungkinan kusabab struktur anu digulung, diwangun ku seueur lapisan graphene (panjangna ~ 1 dugi ka 2 0 μm, lebar ~ 0,1 dugi ka 1 μm, sareng luhurna ~ 10 dugi ka 100 nm), anu ngagaduhan. modulus éféktif leuwih luhur batan graphene lapisan tunggal. Salaku dilaporkeun ku Héjo jeung Hersam (42), jaringan CNT logam (diameter tube of 1.0 nm) bisa ngahontal résistansi lambar low <100 ohm / sq sanajan lalawanan simpang badag antara CNTs. Nganggap yén gulungan graphene kami ngagaduhan rubak 0.1 dugi ka 1 μm sareng yén gulungan G / G gaduh daérah kontak anu langkung ageung tibatan CNTs, résistansi kontak sareng daérah kontak antara gulungan graphene sareng graphene henteu kedah ngawatesan faktor pikeun ngajaga konduktivitas anu luhur.
Grafénna gaduh modulus anu langkung luhur tibatan substrat SEBS. Sanajan ketebalan éféktif éléktroda graphene jauh leuwih handap tina substrat, stiffness of graphene kali ketebalan na comparable jeung substrat (43, 44), hasilna pangaruh kaku-pulo sedeng. Kami simulasi deformasi graphene 1-nm-kandel dina substrat SEBS (tingali Bahan Suplemén pikeun detil). Numutkeun kana hasil simulasi, nalika 20% galur diterapkeun kana substrat SEBS sacara éksternal, rata-rata galur dina graphene nyaéta ~ 6,6% (Gbr. 4J sareng Gbr. S13D), anu konsisten sareng observasi eksperimen (tingali Gbr. S13) . Urang ngabandingkeun galur dina wewengkon graphene jeung substrat pola maké mikroskop optik sarta kapanggih galur di wewengkon substrat sahenteuna dua kali galur di wewengkon graphene. Ieu nunjukkeun yén galur anu diterapkeun dina pola éléktroda graphene tiasa sacara signifikan dipasrahkeun, ngabentuk pulo kaku graphene di luhur SEBS (26, 43, 44).
Ku alatan éta, kamampuh éléktroda MGG pikeun ngajaga konduktivitas tinggi dina galur luhur kamungkinan diaktipkeun ku dua mékanisme utama: (i) The scrolls bisa sasak wewengkon dipegatkeun pikeun ngajaga jalur percolation conductive, sarta (ii) multilayer lambar graphene / elastomer bisa geser. leuwih silih, hasilna ngurangan galur dina éléktroda graphene. Pikeun sababaraha lapisan graphene ditransfer on elastomer, lapisan teu kuat napel saling, nu bisa geser dina respon kana galur (27). Gulungan ogé ngaronjatkeun kakasaran lapisan graphene, nu bisa mantuan pikeun ngaronjatkeun pamisahan antara lapisan graphene sahingga ngaktifkeun ngageser tina lapisan graphene.
Alat sadaya-karbon diudag-udag kusabab béaya rendah sareng throughput anu luhur. Dina kasus urang, transistor sadaya-karbon dijieun maké gerbang graphene handap, sumber graphene luhur / kontak solokan, semikonduktor CNT diurutkeun, sarta SEBS salaku diéléktrik (Gbr. 5A). Ditémbongkeun saperti dina Gbr. 5B, hiji alat sadaya-karbon kalawan CNTs salaku sumber / solokan jeung gerbang (alat handap) leuwih opak ti alat jeung éléktroda graphene (alat luhur). Ieu kusabab jaringan CNT merlukeun ketebalan nu leuwih gede sarta, akibatna, transmitans optik handap pikeun ngahontal résistansi lambar sarupa graphene (gbr. S4). Gambar 5 (C jeung D) nembongkeun mindahkeun wawakil sarta kurva kaluaran saméméh galur pikeun transistor dijieun ku éléktroda MGG bilayer. Lebar saluran sareng panjang transistor anu teu kabeungkeut masing-masing 800 sareng 100 μm. Babandingan on/off nu diukur leuwih gede ti 103 kalawan arus on jeung off dina tingkat 10−5 jeung 10−8 A, masing-masing. Kurva kaluaran némbongkeun rézim linear jeung sa turation idéal kalawan gumantungna Gerbang-tegangan jelas, nunjukkeun kontak idéal antara CNTs na éléktroda graphene (45). Résistansi kontak sareng éléktroda graphene dititénan langkung handap tibatan pilem Au anu ngejat (tingali Gbr. S14). Mobilitas jenuh tina transistor stretchable nyaeta ngeunaan 5,6 cm2/Vs, sarupa jeung transistor CNT-diurutkeun polimér sarua dina substrat Si kaku jeung 300-nm SiO2 salaku lapisan diéléktrik. Perbaikan salajengna dina mobilitas mungkin ku dénsitas tube dioptimalkeun jeung tipe séjén tabung (46).
(A) Skéma transistor stretchable dumasar-graphene. SWNTs, nanotube karbon témbok tunggal. (B) Poto transistor stretchable dijieunna tina éléktroda graphene (luhur) jeung éléktroda CNT (handap). Bédana transparansi jelas katingali. (C jeung D) Mindahkeun sarta kurva kaluaran transistor basis graphene on SEBS saméméh galur. (E sareng F) Mindahkeun kurva, arus sareng mareuman, rasio on/off, sareng mobilitas transistor berbasis graphene dina galur anu béda.
Nalika alat transparan sadaya-karbon ieu stretched dina arah sajajar jeung arah angkutan muatan, degradasi minimal ieu observasi nepi ka 120% galur. Salila manjang, mobilitas terus turun tina 5,6 cm2 / Vs dina galur 0% ka 2,5 cm2 / Vs dina galur 120% (Gbr. 5F). Urang ogé ngabandingkeun kinerja transistor pikeun panjang channel béda (tingali tabel S1). Utamana, dina galur saloba 105%, sadaya transistor ieu masih nunjukkeun rasio on/off (> 103) sareng mobilitas (> 3 cm2 / Vs). Salaku tambahan, urang nyimpulkeun sadaya padamelan panganyarna ngeunaan transistor sadaya-karbon (tingali tabél S2) (47-52). Ku ngaoptimalkeun fabrikasi alat dina elastomer sareng nganggo MGGs salaku kontak, transistor sadaya-karbon urang nunjukkeun kinerja anu saé dina hal mobilitas sareng histerésis ogé tiasa manjang pisan.
Salaku hiji aplikasi tina transistor pinuh transparan sarta stretchable, kami dipaké pikeun ngadalikeun switching LED urang (Gbr. 6A). Ditémbongkeun saperti dina Gbr. 6B, LED héjo bisa ditempo jelas ngaliwatan alat sadaya-karbon stretchable disimpen langsung di luhur. Bari manjang ka ~ 100% (Gbr. 6, C jeung D), inténsitas lampu LED teu robah, nu konsisten jeung kinerja transistor ditétélakeun di luhur (tingali pilem S1). Ieu laporan mimiti unit kontrol stretchable dijieun maké éléktroda graphene, demonstrating kamungkinan anyar pikeun graphene éléktronik stretchable.
(A) Circuit tina transistor pikeun ngajalankeun LED. GND, taneuh. (B) Poto transistor sadaya-karbon stretchable tur transparan dina galur 0% dipasang luhureun LED héjo. (C) Transistor transparan sareng stretchable sadaya-karbon anu dianggo pikeun ngalihkeun LED dipasang di luhur LED dina 0% (kénca) sareng ~ 100% galur (katuhu). Panah bodas nunjuk salaku spidol konéng dina alat pikeun nembongkeun parobahan jarak keur stretched. (D) Sisi view tina transistor stretched, jeung LED kadorong kana elastomer nu.
Dina kacindekan, kami geus ngembangkeun struktur graphene conductive transparan nu ngajaga konduktivitas tinggi dina galur badag salaku éléktroda stretchable, diaktipkeun ku nanoscrolls graphene di antara lapisan graphene tumpuk. Struktur éléktroda MGG bi- sareng trilayer dina elastomer tiasa ngajaga 21 sareng 65%, masing-masing, tina 0% konduktivitas galur dina galur saluhureun 100%, dibandingkeun sareng leungitna konduktivitas lengkep dina galur 5% pikeun éléktroda graphene monolayer has. . Jalur konduktif tambahan tina gulungan graphene ogé interaksi lemah antara lapisan anu ditransfer nyumbang kana stabilitas konduktivitas anu unggul dina galur. Urang salajengna nerapkeun struktur graphene ieu fabricating transistor stretchable sadaya-karbon. Sajauh ieu, ieu mangrupikeun transistor berbasis graphene anu paling manjang sareng transparansi pangsaéna tanpa nganggo buckling. Sanajan ulikan ayeuna dilakukeun pikeun ngaktipkeun graphene pikeun éléktronika stretchable, kami yakin yén pendekatan ieu bisa diperpanjang ka bahan 2D séjén pikeun ngaktipkeun éléktronika 2D stretchable.
Graphene CVD-aréa badag ditumbuh dina foil Cu anu ditunda (99,999%; Alfa Aesar) dina tekanan konstan 0,5 mtorr kalawan 50–SCCM (standar kubik centimeter per menit) CH4 jeung 20–SCCM H2 salaku prékursor dina 1000°C. Kadua sisi foil Cu ditutupan ku graphene monolayer. A lapisan ipis PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) ieu spin-coated dina hiji sisi tina Cu foil, ngabentuk PMMA / G / Cu foil / struktur G. salajengna, sakabeh pilem ieu soaked dina 0,1 M amonium persulfate leyuran [(NH4) 2S2O8] salila kira 2 jam pikeun etch jauh Cu foil. Salila prosés ieu, graphene backside nu teu ditangtayungan mimiti tore sapanjang wates sisikian lajeng digulung nepi kana scrolls kusabab tegangan permukaan. Gulungan digantelkeun kana pilem graphene luhur anu didukung PMMA, ngabentuk gulungan PMMA / G / G. Film nu salajengna dikumbah dina cai deionized sababaraha kali sarta diteundeun dina substrat target, kayaning a kaku SiO2 / Si atawa substrat plastik. Pas film napel garing dina substrat, sampel w sakumaha sequentially soaked dina acetone, 1: 1 aseton / IPA (isopropil alkohol), sarta IPA pikeun 30 s unggal miceun PMMA. Film dipanaskeun dina 100 ° C salila 15 mnt atawa diteundeun dina vakum sapeuting pikeun sakabéhna miceun cai trapped saméméh lapisan sejen tina G / G ngagugulung ditransfer onto eta. Léngkah ieu pikeun ngahindarkeun detachment film graphene tina substrat sareng mastikeun sinyalna pinuh ku MGG nalika ngaleupaskeun lapisan pamawa PMMA.
Morfologi struktur MGG dititénan maké mikroskop optik (Leica) jeung mikroskop éléktron scanning (1 kV; FEI). Mikroskop gaya atom (Nanoscope III, Instrumen Digital) dioperasikeun dina modeu ngetok pikeun niténan detil gulungan G. Transparansi pilem diuji ku spéktrométer anu katingali ku ultraviolét (Agilent Cary 6000i). Pikeun tés nalika galur éta sapanjang arah tegak aliran arus, photolithography sareng plasma O2 dianggo pikeun pola struktur graphene kana strips (lebar ~ 300 μm sareng panjangna ~ 2000 μm), sareng éléktroda Au (50 nm) disimpen sacara termal nganggo. topeng kalangkang dina duanana tungtung sisi panjang. Jalur graphene teras dihubungkeun sareng elastomer SEBS (lebar ~2 cm sareng panjangna ~5 cm), kalayan sumbu panjang jalur sajajar sareng sisi pondok SEBS dituturkeun ku BOE (buffered oxide etch) (HF:H2O 1:6) etching jeung eutectic gallium indium (EGaIn) salaku kontak listrik. Pikeun tés galur paralel, struktur graphene unpatterned (~ 5 × 10 mm) ditransferkeun kana substrat SEBS, kalayan sumbu panjang sajajar jeung sisi panjang substrat SEBS. Pikeun duanana kasus, sakabéh G (tanpa G scrolls) / SEBS ieu stretched sapanjang sisi panjang elastomer dina aparatur manual, sarta di situ, urang diukur parobahan lalawanan maranéhanana dina galur dina stasiun usik ku analyzer semikonduktor (Keithley 4200). -SCS).
Transistor sadaya-karbon anu manjang sareng transparan dina substrat elastis didamel ku prosedur di handap ieu pikeun nyegah karusakan pangleyur organik tina diéléktrik sareng substrat polimér. Struktur MGG ditransferkeun kana SEBS salaku éléktroda gerbang. Pikeun ménta lapisan diéléktrik polimér pilem ipis seragam (2 μm kandel), a SEBS toluene (80 mg / ml) solusi ieu spin-coated on hiji octadecyltrichlorosilane (OTS) -modified SiO2 / Si substrat dina 1000 rpm pikeun 1 mnt. Film diéléktrik ipis bisa gampang dialihkeun tina permukaan OTS hidrofobik kana substrat SEBS ditutupan ku graphene sakumaha-disiapkeun. Kapasitor bisa dijieun ku cara neundeun éléktroda luhur cair-logam (EGaIn; Sigma-Aldrich) pikeun nangtukeun kapasitansi salaku fungsi galur maké LCR (induktansi, kapasitansi, résistansi) méter (Agilent). Bagian séjén tina transistor diwangun ku polimér-diurutkeun semikonduktor CNTs, nuturkeun prosedur dilaporkeun saméméhna (53). Sumber pola / solokan éléktroda dijieun dina substrat SiO2 / Si kaku. Salajengna, dua bagian, diéléktrik / G / SEBS na CNTs / patterned G / SiO2 / Si, éta laminated ka silih, sarta soaked dina BOE ngaleupaskeun kaku SiO2 / Si substrat. Ku kituna, transistor pinuh transparan sarta stretchable dijieun. Uji listrik dina galur dilaksanakeun dina pangaturan manjang manual sapertos metodeu anu kasebat.
Bahan tambahan pikeun tulisan ieu sayogi di http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
buah ara. S1. Gambar mikroskop optik tina monolayer MGG on SiO2 / substrat Si di magnifications béda.
buah ara. S4. Perbandingan resistansi lambar dua usik sareng pancaran @550 nm tina graphene polos mono-, bi- sareng trilayer (kuadrat hideung), MGG (bunderan beureum), sareng CNT (segitiga biru).
buah ara. S7. Parobahan lalawanan dinormalisasi tina mono- jeung bilayer MGGs (hideung) jeung G (beureum) dina ~ 1000 galur siklik loading nepi ka 40 jeung 90% galur paralel, mungguh.
buah ara. S10. gambar SEM of trilayer MGG on SEBS elastomer sanggeus galur, némbongkeun hiji cross ngagugulung panjang ngaliwatan sababaraha retakan.
buah ara. S12. Gambar AFM of trilayer MGG on elastomer SEBS pisan ipis dina 20% galur, némbongkeun yén ngagugulung a meuntas ngaliwatan retakan a.
tabél S1. Mobilitas transistor nanotube karbon dwilapis MGG-tunggal dina panjang saluran anu béda sateuacan sareng saatos galur.
Ieu mangrupikeun artikel aksés kabuka anu disebarkeun dina kaayaan lisénsi Creative Commons Attribution-NonCommercial, anu ngamungkinkeun panggunaan, distribusi, sareng réproduksi dina médium naon waé, salami pamakean anu hasilna henteu kanggo kauntungan komersil sareng upami karya aslina leres. dicutat.
CATETAN: Kami ngan ukur nyuhunkeun alamat email anjeun supados jalma anu anjeun nyarankeun halaman éta terang yén anjeun hoyong aranjeunna ningali éta, sareng éta sanés surat sampah. Kami henteu nyandak alamat email.
Patarosan ieu pikeun nguji naha anjeun nganjang manusa atanapi henteu sareng pikeun nyegah kiriman spam otomatis.
Ku Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Ku Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Asosiasi Amérika pikeun Kamajuan Élmu. Sadaya hak disimpen. AAAS mangrupikeun mitra HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef sareng COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.


waktos pos: Jan-28-2021